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『技术』石墨炔——新型电催化剂新型载体用于能源转换


【背景介绍】
众所周知 ， 自工业革命以来 ， 为促进经济发展而大力开发化石燃料 ， 导致常规化石燃料被大量消耗 ， 引发能源危机 。 此外 ， 大量燃烧化石燃料还带来了严重的温室效应和颗粒污染等环境问题 。 因此 ， 迫切需要开发经济、高性能和环境友好的技术来进行能源转换 ， 以解决面临的问题 。 其中 ， 电催化在能量转换方面具有巨大的潜力 ， 但对电催化剂性能要求甚高 。 故而开发出丰富的、高性能和高度稳定的电催化剂成为一项基本挑战 。 近年来 ， 开发的基于贵金属、层状的双氢氧化物等电催化剂存在电导率差、活性位低、电荷转移缓慢等问题 。 目前 ， 石墨烯、碳纳米纤维等碳（C）材料已被广泛用作各种电催化剂的载体 ， 以增强其催化性能 ， 并且已获得显着改进 。 其中 ， 由于石墨炔（GDY）中共存sp-和sp2-杂化碳原子 ， 使其具有高度的π共轭 ， 规则的有序孔结构和可调电子结构 ， 使得GDY具有天然的带隙和高速的载流子迁移率 。 在环境温度下 ， GDY中的电子和空穴迁移率可以达到105 cm2 V-1 s-1 。 此外 ， 通过调控不同数量的炔键和各种堆叠方式可以改变GDY的机械性能 。
【成果简介】
近日 ， 湖南大学环境科学与工程学院的李必胜博士（第一作者）、曾光明教授和赖萃副教授（共同通讯作者）等人对GDY负载的电催化剂进行了综述 ， 并从分子结构、电子性能、机械性能和稳定性的角度分析了GDY可以用作新型载体的原因 。 接着 ， 总结了GDY负载的电催化剂在能量转化中的各种电化学应用 ， 包括析氢反应（HER）、析氧反应（OER）、氧还原反应（ORR）、水分解（OWS）和氮气还原反应（NRR） 。 还概述了GDY和基于GDY的材料在未来研究中面临的挑战 。 本文通过对GDY的深入分析 ， 以促进这种新型碳材料的开发和应用 。 研究成果以题为“Graphdiyne: A Rising Star of Electrocatalyst Support for Energy Conversion”发布在国际著名期刊Adv. Energy Mater.上 。
【图文解读】
图一、分子结构
『技术』石墨炔——新型电催化剂新型载体用于能源转换
本文插图
（a）通过线性乙炔使石墨烯与GY-连接的芳族基团的示意图；
（b-e）具有不同炔键数目的GYs；
（f-g）从俯视图看 ， 双层GDY系统的优化配置分别为AB(β1)和AB(β2)；
（h-j）从俯视图看 ， 三层GDY系统的三个可能配置：ABA(γ1)、ABC(γ2)和ABC(γ3)配置 。
图二、GDY作为金属氧化物的载体
『技术』石墨炔——新型电催化剂新型载体用于能源转换
本文插图
（a-d）NiO-GDY NC的TEM和HRTEM图像；
（e）NiO-GDY NC纳米立方体中Ni、O和C的EDX映射；
（f）比较NiO-GDY NC和原始NiO NC的高分辨率Ni 2p XPS光谱；
（g）NiOGDY NC的电荷密度参考图 。
图三、GDY作为过渡金属硫属元素化物的载体
『技术』石墨炔——新型电催化剂新型载体用于能源转换
本文插图
（a-b）eGDY/MoS2、MoS2和eGDY的状态密度（DOS） ， 其中费米能级为0 eV；
（c-d）eGDY/MoS2的电荷密度差异图：俯视图和侧视图；
（e）eGDY/MoS2、eGDY和MoS2上的氢吸附自由能（ΔGH）；
（f）催化剂在0.5 M H2SO4中的奈奎斯特图；
（g）在0.70 V与RHE的电容电流中 ， 分别作eGDY/MoS2、CC/MoS2、GDY和CC的扫描速率图；
（h）催化剂的瞬时光电流响应；
（i）在3000次电势循环前后 ， 获得的eGDY/MoS2极化曲线；
（j）在工作条件下 ， 使用eGDY/MoS2作为阴极的电解槽 。
图四、氢取代GDY（HsGDY）为中间层的新型三层夹心纳米结构
『技术』石墨炔——新型电催化剂新型载体用于能源转换


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