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|下一代动力电池正极材料：高电压尖晶石材料( 二 )


在下图b中作者对3mAh/cm2的厚电极按照0.1C的倍率进行循环 ， 从图中能够看到前30次中电极的容量只有轻微的衰降 ， 但是在30次以后开始快速衰降 ， 但是当我们将循环衰降后的厚电极解剖出来 ， 再次组装为扣式电池 ， 则其容量可以完全恢复 ， 这表明厚电极在循环过程中的容量衰降更多的是来自金属锂负极的衰降和电解液的分解 。
下图c中作者分别采用薄电极和厚电极与石墨负极组成了扣式全电池 ， 可以看到当采用薄电极时充电容量可达142mAh/g ， 但是当电极厚度增加到2.2mAh/cm2时 ， 则LNMO材料的容量发挥显著降低 ， 作者认为这主要是高电压下电解液分解产气 ， 电极间的气泡导致的容量发挥降低 ， 为了解决这一问题作者在正极一侧增加了1mm厚的垫片 ， 并将负极一侧的0.5mm厚的垫片更换为1mm厚的垫片 ， 从而在电池内部留出一定的气室 ， 从图中能够看到经过优化设计的厚电极充电容量可达147mAh/g ， 接近其理论容量 ， 放电容量为119.2mAh/g ， 库伦效率为81% 。
|下一代动力电池正极材料：高电压尖晶石材料
本文插图
【|下一代动力电池正极材料：高电压尖晶石材料】

作者的实验表明 ， 通过对扣式电池的结构进行优化 ， 留出一定体积的气室能够有效的改善厚电极的电性能 ， 但是扣式电池组装的过程中内部电极所承受的压力是不可测的 。 为了进一步分析压力对于电极性能的影响 ， 作者采用2mAh/cm2的厚电极与石墨负极组合为单层软包电池 。 电池在前三次化成循环过程中 ， 作者对电池施加了1100kPa的压力 ， 随后拆除夹板循环20次 ， 从图中能够看到电池容量快速降低到了初始容量的60% ， 库伦效率也变的不稳定 ， 随后作者又重新安装夹板 ， 施加压力 ， 可以看到电池的容量恢复到了初始容量的90% ， 电池的库伦效率也变得稳定 ， 在经过700次循环后 ， 电池的容量保持率为58.7% 。
为了分析电池衰降的机理 ， 作者将循环后的电池进行了拆解 ， 并将循环后的电极重新组装为扣式电池进行测试 ， 从下图c测试结果可以看到循环后的LNMO电极在扣式电池中首次放电容量约为100mAh/g ， 在循环几次后容量缓慢回升到117mAh/g ， 在C/10倍率下容量恢复率约为87.4% ， 而循环后的石墨负极在扣式电池中C/20倍率下的容量恢复率仅为53.9% ， 远低于正极 。 这也表明LNMO/石墨体系电池在循环中的衰降更多的是来自于负极 ， 这主要是正负极之间的穿梭效应导致的 ， 高电压下电解液的分解引起HF含量的增加 ， 导致正极材料腐蚀加剧 ， 溶解的过渡金属元素会在负极表面析出 ， 毒化负极 ， 并催化SEI膜的分解和破坏 ， 从而加剧了负极的衰降 。
|下一代动力电池正极材料：高电压尖晶石材料
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下图中作者对比了采用3mAh/cm2的厚LNMO电极与石墨电极组成的扣式电池和软包电池的性能 ， 从图中能够看到扣式电池在循环300次后容量保持率约为72% ， 而采用夹板的软包电池在循环300次后容量保持率为78% 。 但是与其他体系电池不同的是 ， LNMO体系电池的库伦效率需要循环数十次后才能够变得稳定 ， 这可能是因为高电压下电解液分解引起的 ， 因此需要进一步从电解液溶剂和添加剂设计上进行优化 ， 提升LNMO体系电池在高电压下的稳定性 。
|下一代动力电池正极材料：高电压尖晶石材料
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Weikang Li的研究表明导电剂、粘结剂和电极的厚度会显著的影响LNMO材料在高电压下的循环性能 ， 通过对电池结构的优化设计能够显著的提升厚LNMO电极的性能 ， 此外适当的压力对于提升电池的性能具有明显的影响 。
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