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中年|关于钾离子电池最新优秀工作总结


为了解决锂资源短缺及分布不均匀的问题 ， 寻找一种可替代碱金属电池体系刻不容缓 。 其中金属钾在地球含量丰富 ， 价格低廉 ， 标准电极电势非常接近于锂 ， 且在有机电解液中具有较快的迁移率 ， 从而成为强有力的候选者 。 然而 ， 钾离子较大的半径导致的缓慢的反应动力学和脱嵌钾过程中较大的体积效应限制了钾离子电池的进一步发展 。 本文总结了近期钾离子电池在新型负极材料和固态电解质隔膜中的研究进展 ， 希望对有关研究人员有所启发和帮助 。
1. 钾离子电池负极材料
1.1 分子尺度自组装NPCNs和Ti3C2TxMXene异质结材料及其储钾性能研究

由于K/K+相对于Na ， Mg ， Al等而言 ， 具有较低的标准氧化还原电位 (-2.92 V vs 标准氢电极(SHE)) ， 更接近Li/Li+ (-3.04 Vs) ， 钾离子电池 (PIBs) 在理论上能够提供更高的放电电位和能量密度 ， 是替代锂离子电池的理想选择 。 与Li+ (4.8 ?) 和Na+ (4.6 ?) 相比 ， 由于K+ 的路易斯酸性较弱而导致的K+ 溶剂化更小 ， 导致去溶剂化活化能更低 ， 斯托克半径更小 (3.6 ?) ， 说明K+ 在电解质中具有更好的离子迁移率和离子电导率 。 此外 ， 商业化的石墨负极在PIBs中成功应用 ， 为将来PIBs的商业化奠定了基础 。 然而 ， 相对于Li+ 的尺寸 (0.76 ?) ， K+ 的尺寸较大 (1.38 ?) ， 在电极材料中嵌入/脱出会极大地破坏了结构稳定性 ， 进而导致电化学性能下降 。 因此 ， 开发兼具优异循环稳定和倍率性能的电极材料是实现PIBs成功应用的关键 。

2D材料因其较高的面积体积比 ， 快速的电子转移以及优化的离子扩散通道 ， 对电化学反应动力学十分有利 ， 被认为是比较理想的电极材料 。 在各种2D材料中 ， 碳基材料因其丰富、廉价的原料 ， 低电势和低成本吸引了研究人员相当大的兴趣 。 此外 ， 在诸多杂原子掺杂中 ， 特别是氮掺杂 ， 是提升电化学储能性能的关键 。 MXene作为一种新兴的2D材料 ， 由于其较高的金属导电性 ， 丰富的表面官能团和可控的层间距以及在离子嵌入/脱出过程中可以忽略的体积变化而受到广泛关注 。 结果表明 ， Ti3C2纳米片具有较高的导电性 (6.76×105 S m-1) 和较低的K+ 扩散势垒 (0.103 eV) ， 这能够加速离子扩散和电子输运 。
基于以上讨论 ， 山东大学材料学院学院尹龙卫教授团队在能源类国际顶级期刊Energy&amp Environmental Science上发表题为“Self-Assembled Ti3C2 MXene and N-Rich Porous Carbon hybrids as Superior Anodes for High-Performance Potassium-Ion Batteries”的研究论文 。 山东大学17级博士生赵瑞正为本文第一作者 。

这项工作在分子尺度上通过一种简易的静电吸附自组装少层的Ti3C2Tx和NPCNs ， 成功制备了PDDA-NPCN/Ti3C2Tx异质结材料 。 这种异质结材料具有显著增强的协同效应 ， 为K+ 提供更多的吸附位点和快速的扩散通道 ， 具有杰出的储钾能力 。 这些优异的电化学性能得益于Ti3C2 与NPCNs良好的化学界面反应以及电子耦合 ， 二者可协同促进储钾过程中发生的电子转移以及离子扩散动力学 。 此外 ， 3D独特的互连导电网络结构防止了2D纳米片的重堆积 ， 暴露更多的活性位点 ， 进一步提升了电化学动力学 ， 为离子的快速传输提供了足够的孔径和开阔的传输通道 。 同时 ， 由于对快速充电/放电过程中由相变引起的体积变化具有良好的承受性 ， 因此强健的异质结具有较高的化学稳定性 。 DFT计算进一步表明 ， PDDA-NPCNs/Ti3C2异质结有效降低了K+的吸附能并加快了反应动力学 。 此异质结具有显著的协同作用 ， 在0.1 A g-1的电流密度下 ， 经过300圈循环后展示了超高的可逆容量358.4 mA h g-1 ， 甚至在2.0 A g-1的电流密度下 ， 仍能保持191.2 mA h g-1的可逆容量 ， 具有优异的循环稳定性和倍率性能 。 更重要的是在1.0 A g-1下 ，经过2000圈循环后获得252.2 mA h g-1的可逆容量 ， 平均每次的容量衰减率为0.03% ， 显示了超长的循环稳定性 。 这项工作为进一步在能量存储设备中自组装耦合异质结铺平了道路 。


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